2006年,李哈妮参加韩国小姐评选并获得冠军。2007年3月,李哈妮在墨西哥城举行的“2007环球小姐选美大赛”中获得第四名；在随后的巴西国际选美大赛中,李哈妮被评为2007年世界大满贯美后,这是亚洲人首次被评为世界大满贯美后,李哈妮也成为第10位获此殊荣的小姐。2008年6月,李哈妮主演了音乐剧《Polaroid》,这是她的音乐剧处女作；之后李哈妮前往纽约学习。
李荷妮2009年,李哈妮与金贤珠,李东旭,崔哲浩主演KBS水木剧《伙伴》出道,李哈妮在剧中饰演韩婧媛。2010年,李哈妮参演了由孔孝真,李善均主演的MBC月火剧《Pasta》,饰演吴世英,并获得第46届百想艺术大赏电视部门人气奖提名。2011年,李哈妮与韩载锡主演了格斗电影《完美一击》,饰演格斗界的实力女将“仙女”,该片为其电影处女作；之后与申爱罗,金宝妍,姜富子,朴允载主演了MBC家庭伦理剧《不屈的儿媳们》,饰演金妍贞,并因此获得2011MBC演技大赏连续剧系列最佳女新人奖。2012年,李哈妮参演了由车仁表,黄雨瑟惠,沈惠珍,金允慧,朴珉宇,申东佑等主演的日日连续剧《需要仙女》,饰演敏智；接着与高斗心,朴善英,韩载锡,高允厚等主演了描写韩国泡菜的周末剧《不朽的名作》,饰演徐英珠；又与朱智勋等主演了电影《我是王》,饰演秀研；最后,又参演了由金明敏,金烔完主演的惊悚电影《铁线虫入侵》,饰演妍珠。李荷妮2013年2月,李哈妮与尹汝贞,金南镇,郑恩彩等主演了电影《说闲话：导演疯了》；4月,李哈妮因《铁线虫入侵》获第49届韩国百想艺术大赏人气女演员提名；5月,李哈妮与金南佶,孙艺珍,河锡辰主演了KBS电视台月火剧《鲨鱼》,饰演张英熙。2014年初,李哈妮担任MBC综艺节目《四男一女》主持人；随后参演了由崔胜贤,申世景主演的犯罪电影《老千2》,饰演了继承百亿财产的年轻寡妇女老板禹社长,由此获得了第51届韩国电影大钟奖最佳新人女演员,第35届韩国青龙电影奖最佳女配角和第51届韩国百想艺术大赏最佳新人女演员三项提名；还与李弘基等主演了SBS周末剧《摩登农夫》,饰演李弘基的初恋；2015年,与张赫,吴涟序,林周焕主演了由孙亨锡执导的古装爱情奇幻剧《辉煌或疯狂》,李哈妮饰演被誉为高丽第一美女的公主“皇甫丽援”,这是其首次挑战古装剧。2016年,参演了由申允燮执导,郑智薰,吴涟序,李珉廷等主演的爱情喜剧《回来吧大叔》,饰演成为富家儿媳10多年来遗忘自己本来性格的明星“宋怡妍”。确定出演电影《沉默的目击者》。2017年,参演了古装剧《逆贼：窃取百姓的盗贼》,饰演以妓生身份成为燕山君后宫的张绿水。2021年9月,参演的电视剧《双面超女》播出。2022年,参演电影《外星+人》上映。2023年1月18日,主演的电影《幽灵》上映。2023年2月3日,主演的电影《幽灵》在中国台湾上映。
2012年,李哈妮和尹启相在釜山国际电影节上首次见面,之后在时装秀上再次碰面而互相传达问候。再后来在聚会上多次碰面,彼此产生好感而相恋。2013年2月承认恋情。2020年6月11日,李荷妮与演员尹启相分手,结束7年恋情。2021年12月据韩媒报道,李荷妮将于12月21日与圈外男友在首尔某处非公开结婚。2022年1月,据韩媒,韩星李哈妮目前已经进入了怀孕5个月的阶段,预产期为2022年的5月末6月初。2022年6月20日,李荷妮在首尔生下女儿,母女平安。
在电视剧,音乐剧,电影中展现多才多艺的李哈妮,“妈朋女”形象十分鲜明。通过综艺节目《四年一女》展现了洒脱,爽快的性格,轻松欢快的主持风格。在电影《老千2》中,李哈妮又展现出自己成熟的演技。